1949年4月,南京解放。蔣介石撤退南京時,親自布置潛伏特務破壞,企圖炸掉一切重要目標。安置上萬名軍統人員轉入警察機構,中統578名特工滲透到政府機關任職,各特務係統在南京留下的特務人員總共達3300多人。麵對空前複雜的局麵,中共中央認為,必須任命一名強有力的公安局長前往南京穩定社會治安。因此,中共中央向西北局發報,點名周興出任南京市第一任公安局長。周興奉命調離延安,隨軍解放南京,率領城市接管幹部——金陵支隊,接管了國民黨龐大的警察機構——首都警察廳。周興認為,新政權百廢待興,不能按部就班地治理南京,必須采取大動作。於是,大舉開展肅特、大抓破獲特務案件、大力部署“銀幣之戰”、大搞掃黃運動等一係維穩工作,一連串漂亮的行動,使南京的社會治安和經濟秩序迅速穩定,展示了共產黨接管大城市的能力。
不久,二野挺進大西南,周興又隨同劉鄧大軍進川,在山城重慶安營紮寨。大西南,是國民黨經營8年的抗日後方,局麵同樣空前複雜。周興出任西南軍政委員會公安部長。這時,他已經有了接管南京的經驗。他首先細致地摸清了四川、貴州、雲南三省的社會、經濟情況,為大規模鎮壓反革命做好準備。至1950年底,共消滅土匪90萬,逮捕登記特務5萬餘人,繳獲電台150多部,破獲敵特案件5000餘起。至1953年底,鎮壓反革命分子80餘萬名,破獲特務案件569起,殲滅空降特務37名,剿匪110多萬人,取締非法組織291個,繳獲毒品200餘萬兩,逮捕慣犯2.9萬餘人,破獲刑事案件21萬餘件,逮捕處理犯人27萬餘人。還從上到下在西南地區各係統建立了人民公安保衛體係。
他十分關心隱蔽戰線的鬥爭。1953年9月,他攜秘書、雲南省公安廳六處處長和兩名警衛等人員,赴雲南滇西一帶視察,了解邊疆對敵鬥爭情況。他來到騰衝縣聽取騰衝公安局匯報工作後,指出:“騰衝內外情況複雜,你們狡猾不足,老實有餘。”他考慮到當時有隱蔽鬥爭經驗的幹部嚴重不足的情況時說:“現在就好像是一隻老母雞帶著一窩小雞,還好,小雞沒有被老鷹叼走。”四天後,周興一行離開騰衝,騰衝縣公安局那位匯報工作的同誌很想去國境線見識一下,就在周興臨走時向他說:“周部長,我跟你去邊境跑一趟,給你當個警衛員吧!”周興笑了,幽默地說:“你給我當警衛員?邊境上沒事則已,如果出了什麽事,恐怕我還得給你當警衛員哩!”隨行的警衛戰士都笑了。
南京是國民黨的“都城”,重慶是國民黨的“陪都”,周興先後在中國的兩個“都城”擔任第一任公安局長,積累了豐富的城市公安工作經驗。
1954年8月,周興調任中央公安部副部長,分管全國的治安勞改工作。他對首都的社會治安特別關心。1957年初,一批盲流人員湧進北京前門火車站,同一些流氓、小偷混雜一起。有的人到鬧市區去進行盜竊、詐騙、流氓活動,對社會治安危害很大。周興在一個寒風刺骨的深夜,帶著兩名工作人員到前門火車站微服查訪,天亮才回家。第二天,他向中央領導寫了一份簡報,匯報了首都治安出現的突出問題,並提出了具體對策。不久,彭真作了批示,決定由周興負責,在首都迅速開展一場打擊刑事犯罪活動的鬥爭。當時,對一些大事不犯、小事不斷的人如何處理很傷腦筋。毛澤東指示,要考慮從法律上搞個器械。周興受命,具體組織起草了新中國第一部治安法規《治安管理處罰條例》。周興對每一稿都反複琢磨,仔細推敲,經過半年多的努力,最後經全國人大討論通過,由毛澤東頒布執行。
1958年1月,周興調任最高人民檢察院常務副檢察長。一上任他就檢察機關如何“保衛黨的中心工作”進行了大量調查研究,製定了檢察係統調查研究工作的許多文件,並將調查研究作為檢察機關的三大業務之一(另兩大業務是辦案和學習)。
周興於1958年9月下到河南等地開展調查研究,他的調查報告以文件形式下發全國各級檢察機關,具有重要指導意義。周興一直強調“辦案質量”,要求各級檢察機關把案子辦得細致、踏實,防止錯案、漏案。他在西南任政法委主任時,對死刑案件一般都要親自審查。他特別強調“重證據,不輕信口供”,堅決禁止搞逼供信。他經常對辦案人員說:“人命關天,腦袋掉了不能再長出來,我們可要慎之又慎!”
周興在延安時期創立的專門工作和群眾路線相結合的公安保衛工作的路線,時至今日,仍然是公安工作一直沿用的路線。周興十分重視公安保衛人才的培養。他在延安時期舉辦保衛幹部訓練班,運用理論學習和實踐鍛煉的方法,培養和鍛煉了一大批公安保衛人才,新中國成立後都成為國家和省級公安部門的骨幹和領導人。在解放初期的10年中,周興繼續從事公安政法工作,成績最為突出,成為我國公安政法戰線的傑出領導人之一。