在加拿大讀書時,程天放加入中國國民黨並從事黨務活動,除為多倫多《醒華日報》主持筆政,還當選為國民黨加東分部部長。1926年8月,程天放獲政治學博士學位後回到上海,任教於複旦公學。正值複旦大學建校三十周年慶典,他為母校題詞:“孟晉無疆:複旦已有三十年曆史,願畢業及在校同學益思所以,發揚而光大之。”這年他也回到闊別多年的故鄉新建的汪山土庫,掃墓祭祖,拜訪親朋。此時正值國民革命軍北伐,11月初攻克南昌和九江,收複江西全省。程天放也於此時回到江西。
1927年2月,江西省民國政府成立,程天放出任國民黨江西黨部執行委員兼宣傳部長、江西省政府委員兼教育部長。其間與段錫朋組成AB團,並在共產黨的革命隊伍中發展成員。“四二”暴動時被總工會糾察隊逮捕,拘禁近二月,後被江西省主席朱培德暗中釋放,逃抵南京。1928年改任中央軍官團政治總教官,後任政治部主任。1929年春,任安徽省政府委員兼教育廳長。值時局動蕩,皖省政府更動頻繁,程天放先後兼代民政廳長、省政府主席等職。同年夏天當選國民黨第三屆全國代表大會中央監察委員,後又當選第四屆中央監察委員和第五、六屆中央監察委員會常務委員。1931年秋調任國民黨中央宣傳部副部長,後又回江西主持行營黨政委員會有關黨務工作。1933年3月,改任浙江大學校長,為學校招聘師資,添置設備,做了許多工作。翌年調任湖北教育廳長。陳立夫到江蘇主政,堅持邀請天放赴蘇任省府委員兼秘書長,為省府建章立製,綜合考核各地及下屬功過名實出謀獻策。1934年被聘為中央政治大學教務長,先後創立研究部和新聞學係,培養了一批新聞人才。
程天放和夫人黃婉君、兒女及朋友(攝於倫敦)
1935年,中國與德意誌聯邦首次交換大使,程天放任駐德國全權大使。正好他所學國際政治派上用場,加上他對國際公法和現代史鑽研尤深,所以他確為大使最佳人選。當時駐歐使節多屬外交前輩,程天放雖然比較年輕,但他不負眾望。就任初期,希特勒政府對中國尚持友好態度,及中日戰爭爆發,德與日建立了軸心關係,程天放處境艱難,但他處變不驚,通過苦心應對,爭取各國輿論支持,使我國在德所訂戰略物資能如約到達。1939年完成駐德使命回國,他又回到了闊別十年的家鄉,並帶回了一棵梨樹栽在“保仁堂”天井的花壇中,還帶回一張在德國使用過的鋼床。
程天放在聯合國教科文會議上發表演講
後赴任四川大學校長。在川大任期內,程天放竭力奔波,大力整頓,使川大漸具現代高等學府規模。
1942年,適逢中央政治學校教育長張道藩調任中央宣傳部長,程天放因曾任過教務,並卓有成績,繼任教育長。程天放與政校具有很深淵源,本想大幹一番,沒想到突發嚴重痔疾,輾轉床褥,痛苦難狀;稍後兒子程瑗又遊泳失慎,溺死花溪上遊。程天放由此患下嚴重的失眠症。
1949年去台灣,先後擔任“教育部長”“考試院副院長”。在任期間,從領導到同事都盛讚他的領導才能和辦事能力。他頭腦清楚,辦事有條理,有板有眼,而且每遇重大問題都會深入調查,聽取各方意見,尤其尊重主管人員的意見,絕不獨斷專行。為了解決教育經費緊缺問題,他乘美國副總統訪台時與之談僑生教育問題,獲得讚助,因之擴大大專招生名額,既弘揚了傳統文化,又培養了大量人才。