該軍前身是粵軍第155師、第156師。1926年7 月，粵係第4、第5軍主力參加北伐時，各留一部堅守廣東，由李濟深統一指揮。1928年春，國民黨軍使用路軍編製體製後，將留守在廣東的粵軍改編為國民革命軍第8路軍，李濟深任總指揮。1929年3月，蔣桂戰爭爆發後，李濟深被蔣介石扣留在南京後，第8路軍由陳濟棠任總指揮。陳上任後對第8路軍進行整編，將原來所屬部隊合編為第1、第2、第3軍。1932年6月，陳濟棠與桂係李宗仁、白崇禧聯合發動反蔣的“兩廣事變”時，由於陳濟棠部下餘漢謀被蔣收買，倒戈擁蔣，迫使陳濟棠下台出逃，餘漢謀篡奪粵係領導權後遵照蔣介石的命令，於1935年將粵係第8路軍第1、第2、第3軍，按國民黨軍統一番號改編為第 151至第160師等部。
1937年7月，抗日戰爭全麵爆發後，國民黨政府對全國軍隊進行改編，以第155師、第156師合編組成第64軍，隸屬第12集團軍。李漢魂任軍長，鄧龍光任副軍長，下轄：
第155師，李漢魂兼任師長；
第156師，鄧龍光兼任師長。
同年10月，鄧龍光被任命為新組建的第83軍軍長，第156師調歸第83軍建製。另將新建的第187師撥歸該軍建製。1938年5月，該軍由廣東開赴河南，參加了豫中戰役。同年6月，該軍奉命調往武漢，參加了武漢會戰。10月，武漢會戰結束，李漢魂升任第8集團軍副總司令兼第29軍團軍團長，帶領所部回師廣東，參加了保衛廣州作戰。12月，李漢魂改任廣東省政府主席，副軍長鄧龍光任軍長。此時，該軍下轄：
第155師，陳公俠任師長；
第187師，孔可權任師長。
1939年1月，該軍改隸第16 集團軍時，鄧龍光升任該集團軍副總司令兼軍長，陳公俠任副軍長。同時，將第187師該隸第65軍，另將第83軍第156師撥歸第64軍建製。此時，該軍下轄：
第155師，張馳任師長；
第156師，王德全任師長。
同年10月，該軍該隸第35集團軍，先後參加了桂南會戰和1939年廣西冬季攻勢作戰。1940 年1月，鄧龍光升任第35集團軍總司令，陳公俠繼任軍長，梁世驥任副軍長。此時，該軍隸屬國民政府國民黨軍事委員會直轄。同年3月，國民黨軍隊調整編製時，該軍第159師調歸第64軍。此時，該軍下轄：
第155師，鄧鄂任師長；
第156師，王德全任師長；
第159師，官煒任師長。
此次編製調整後該軍駐防廣西柳州，擔任海防守備任務。1944年6月，陳公俠任第35集團軍參謀長，張馳繼任軍長，王德全、鄧鄂任副軍長。此時，下轄第155師、第156師、第 159師編製不變。同年8月，該軍奉命參加了桂柳會戰。1945年3月，該軍第155師被裁減，另將新組建的第131師列入該軍序列，黃炳鈿任師長。同年 5月，該軍參加了廣西境內對日軍的追擊作戰。1945年8月，抗日戰爭勝利後，該軍由廣西移防廣東江門地區，隸屬廣州行營。下轄第131師、第156師、第159師編製不變。
1946年5月，國民黨軍隊進行整編時，該軍改編為整編第64師，隸屬整編第19軍。軍長張馳改任師長，劉昭武任副師長，陳鬱萍任參謀長。原下轄第131師改編為整編第131旅，張顯岐任旅長；原第156師改編為整編第156旅，劉鎮湘任旅長；原第159師改編為整編第159旅，劉昭武任旅長。同年10月，該軍由廣東調入華東戰場，先後參加了平度安丘戰役、魯南戰役、萊蕪戰役等戰役。1947年出，張馳調離，黃國良任師長。同年3月，國民黨對山東軍民發動重點進攻後，該師先後參加了泰蒙戰役、孟良崮戰役、南麻朐戰役和膠東戰役等。1948年春，黃國良調離，劉鎮湘任師長。同年4月，該師參加膠濟路中段戰役後，編入第7兵團。此時，第131旅奉命回廣東編練新兵，不久，脫離該師建製。9月，整編第64師恢複第64軍番號。劉鎮湘任軍長、韋德任副軍長，黃覺任參謀長，原整編第156旅恢複第156師，劉鎮湘兼任師長；原整編第159旅恢複第159師，韋德任師長。11 月，該軍在參加淮海戰役第1階段作戰中，被人民解放軍全殲於江蘇邳縣碾莊圩地區。中將軍長劉鎮湘、少將副軍長韋德、軍參謀長黃覺等被俘。在淮海戰役後期，國民黨軍又以第7兵團殘部和原山東保安第1旅殘部等重組第64軍，李藎萱任軍長，項金烘任參謀長。但該軍尚未組建完畢，就被人民解放軍全殲，軍長李藎萱和參謀長項金烘等被俘。
1949年1月，國民黨為加強廣東地區的防禦力量，以廣東編練新兵第131旅為基礎，再次重組第64軍，隸屬第4編練司令部。容有略任軍長，下轄第131師，張其中任師長。另以編練的新兵重新組成第156師、第159師。該軍此次重建後，早海南島西部地區擔任防禦任務。1950年4月，該軍第156師在海南島戰役中被解放軍殲滅，其餘登船撤逃台灣。
